Là một huấn luyện viên bóng đá, Bölöni bắt đầu với câu lạc bộ AS Nancy, nơi ông là huấn luyện viên trưởng trong vài năm. Ông đã thăng hạng cùng đội bóng ở Ligue 1. Năm 2000, ông được bổ nhiệm làm huấn luyện viên đội tuyển quốc gia, nhưng đến mùa hè năm 2001, ông quyết định rời bỏ công việc này.

Sau đó, ông gia nhập câu lạc bộ của Bồ Đào Nha, Sporting Clube de Portugal, nơi ông đã giành được chức vô địch quốc gia và cúp quốc gia trong năm đầu tiên của mình. Ông bị sa thải vào cuối mùa giải tiếp theo do kết quả tầm thường. Di sản của ông tại Sporting là việc đưa các cầu thủ của đội trẻ như Ricardo Quaresma, Hugo Viana và Cristiano Ronaldo vào đội hình xuất phát của đội 1.

Năm 2003, ông trở lại Pháp với tư cách là huấn luyện viên của Stade Rennais; vào năm 2005, ông đã dẫn dắt đội bóng đến vị trí tốt nhất trong lịch sử (hạng 4 ở Ligue 1), và một suất tham dự UEFA Cup sau đó.

Vào tháng 5 năm 2006, Bölöni ký hợp đồng hai năm với AS Monaco nhưng bị sa thải vào ngày 23 tháng 10 vì không có kết quả (Monaco đứng thứ 19/20 trong giải đấu vào ngày đó).

Vào ngày 9 tháng 6 năm 2008, Standard Liège đã bổ nhiệm Bölöni làm huấn luyện viên mới của họ, khi ông kế nhiệm Michel Preud'homme, người đã dẫn dắt câu lạc bộ đến chức vô địch đầu tiên. Danh hiệu Giải bóng đá vô địch quốc gia Bỉ sau 25 năm (2007–2008). Vào ngày 24 tháng 5 năm 2009, ông giành chức vô địch Giải bóng đá vô địch quốc gia Bỉ trong mùa giải đầu tiên tại Standard (2008–2009) sau khi chơi trận play-off tranh chức vô địch với Anderlecht. Vào ngày 10 tháng 2 năm 2010, Bölöni từ chức huấn luyện viên tại Standard Liege.[8]

Vào ngày 29 tháng 5 năm 2010, có thông báo chính thức rằng Bölöni đã ký hợp đồng với câu lạc bộ Al-Wahda.[9] Vào ngày 2 tháng 9 năm 2010, Al-Wahda sa thải Bölöni, bất chấp chiến thắng 3-1 của đội trước Ittihad Kalba.[10]

Vào ngày 2 tháng 1 năm 2011, ông được bổ nhiệm bởi RC Lens, theo hợp đồng một năm, nhưng ông không thể cứu đội bóng khỏi việc xuống hạng.[11] Bölöni ngay lập tức bị sa thải vào tháng 6 và ký hợp đồng hai năm với PAOK vào ngày 8 tháng 6 năm 2011, sau một thời gian đàm phán ngắn.[12]

PAOK

Nhiệm kỳ của Bölöni tại PAOK bắt đầu với hai chiến thắng trước Vålerenga Fotball ở Vòng sơ loại thứ ba của UEFA Europa League, giúp họ đấu với Karpaty Lviv ở vòng Play-off. PAOK thắng trận lượt đi trên sân nhà và hòa trận lượt về, giành quyền vào vòng bảng. Trong một bảng đấu khó khăn bao gồm Tottenham Hotspur F.C., FC Rubin Kazan và Shamrock Rovers F.C., PAOK của Bölöni đã vượt qua vòng bảng với thành tích bất bại, giành chiến thắng tại White Hart Lane, một kỳ tích đáng chú ý khi không có đội Hy Lạp nào giành chiến thắng trên đất Anh kể từ năm 1999 khi PAOK đánh bại Arsenal tại Highbury. Ở vòng 32 đội, PAOK đối mặt với Udinese Calcio, và mặc dù trận hòa 0–0 ở Ý đã lan truyền sự lạc quan, nhưng một PAOK suy yếu đã bị loại khỏi giải đấu khi trận lượt về trên sân nhà kết thúc với tỷ số thua 0–3. Nhìn chung, sự hiện diện của châu Âu là tích cực mặc dù kết thúc đột ngột, khi PAOK giành được 6 chiến thắng trong số 12 trận, với màn trình diễn ấn tượng và chiến thắng quan trọng trước Tottenham.

Trên sân nhà, PAOK đã có một mùa giải đầy sóng gió khi đội bóng này chỉ cán đích ở vị trí thứ 3 trong mùa giải chính thức, với vị trí thứ 5 là vị trí cuối cùng sau vòng play-off. Trong mùa giải, PAOK đã thắng các trận sân khách trước AEK Athens F.C. và Panathinaikos F.C., đánh dấu sự kết thúc của truyền thống 10 năm không thắng trước các đội bóng đó khi thi đấu xa nhà. Tuy nhiên, phong độ của đội không nhất quán và sự ra đi - do khó khăn tài chính của câu lạc bộ - của hai trong số những cầu thủ quan trọng nhất của đội, Vieirinha và Pablo Contreras không giúp ích được gì. Bölöni đã phải ứng biến để bù đắp cho đội hình thiếu chiều sâu, với nhiều kết quả khác nhau. Mặc dù mùa giải được coi là không thành công, nhưng người hâm mộ không đổ lỗi cho Bölöni, người đã chiếm được cảm tình của họ nhờ tính cách của ông, kết quả của ông trước một số đối thủ lớn và lối chơi của đội khi có phong độ tốt.

Vào ngày 25 tháng 5 năm 2012, PAOK đã sa thải Bölöni sau một năm dẫn dắt đội bóng.

Huấn luyện tại Trung Đông

Bölöni được câu lạc bộ Al Khor bổ nhiệm làm huấn luyện viên trưởng vào ngày 21 tháng 6 năm 2012.[13] Vào ngày 26 tháng 1 năm 2013, trong trận đấu với Qatar SC, ông đã dính vào một sự cố gây tranh cãi. Ông ném một chai nước vào một cậu bé nhặt bóng phía sau khung thành sau khi cậu bé lấy quả bóng ra ngoài sân. Tuy nhiên, cái chai không trúng cậu bé, tuy nhiên, người quan sát trận đấu, Ali Al-Naimi, đã phát hiện ra nó, người đã chuyển thông tin cho một trợ lý trọng tài, người này cuối cùng đã thông báo cho trọng tài, Fahad Jaber, người đã quyết định đuổi cậu ta khỏi sân. Thay vì đi thẳng đến khán đài, ông chọn ở lại bất hợp pháp trong trạm kiểm soát. Các nhân viên an ninh đã cố gắng đuổi ông đi, nhưng ông đáp trả bằng cách sử dụng ngôn từ thô tục và xô đẩy các nhân viên cảnh sát. Kết quả là, một báo cáo của cảnh sát đã được đệ trình chống lại anh ta. Sau đó, ông bị Hiệp hội bóng đá Qatar phạt 75.000 riyal Qatar và bị cấm chỉ đạo 5 trận.[14]

Vào tháng 8 năm 2013, các phương tiện truyền thông ở Croatia suy đoán rằng Bölöni có thể được bổ nhiệm làm tân huấn luyện viên trưởng của Dinamo Zagreb, sau khi huấn luyện viên trưởng cũ của đội bị sa thải, Krunoslav Jurčić. Bölöni trước đây cũng đã được liên kết với Hajduk Split, đối thủ khốc liệt của Dinamo Zagreb.[15]

Vào ngày 21 tháng 7 năm 2015, câu lạc bộ Al-Ittihad tại Giải Vô địch quốc gia Ả Rập Xê Út thông báo bổ nhiệm Bölöni làm tân huấn luyện viên trưởng của đội bóng.

Royal Antwerp

Vào ngày 16 tháng 6 năm 2017, Bölöni được công bố là huấn luyện viên mới của câu lạc bộ Royal Antwerp.[16] Trong mùa giải đầu tiên của mình tại câu lạc bộ, đội bóng đã cán đích ở vị trí thứ 8 trong mùa giải thông thường và vị trí thứ 3 trong nhóm đá play-off Europa League để giúp đội trụ hạng thành công.

Trong mùa giải thứ hai của mình, Antwerp đã gây bất ngờ cho nhóm tranh chức vô địch, kết thúc mùa giải thông thường ở vị trí thứ 6 và lần đầu tiên đủ điều kiện tham dự vòng play-off tranh chức vô địch. Antwerp đã giành những chiến thắng quan trọng trước Genk (1–0), Anderlecht (2–1), Gent (2–1), Standard Liège (2–1), cũng như như một trận hòa không bàn thắng với Club Brugge trong nửa đầu trận play-off và leo lên vị trí thứ 3, nhưng những trận thua sau đó trước những đội bóng này đồng nghĩa với việc Antwerp đứng thứ 4, do đó sẽ tham dự vòng loại play-offs cuối cùng của Europa League. Trong trận chung kết, Antwerp đánh bại Charleroi 3–2 sau khi bị dẫn trước 0-2 trong những phút đầu tiên. Như vậy, Antwerp đã giành quyền vào vòng sơ loại thứ ba của UEFA Europa League sau 26 năm vắng bóng ở châu Âu.

Sau khi bất ngờ hạ gục Viktoria Plzeň nhờ luật bàn thắng trên sân khách ở vòng thứ ba, Antwerp đã dừng bước ở vòng bảng khi sau đó bị AZ loại ở vòng play-off. Về mặt nội bộ, Bölöni đã dẫn dắt đội cán đích ở vị trí thứ 4 khác trong giải đấu, cũng như lọt vào trận chung kết Cúp quốc gia Bỉ ở mùa giải 2019–20, lần đầu tiên kể từ năm 1992. bị hoãn lại đến ngày 1 tháng 8 do đại dịch COVID-19 và hợp đồng của Bölöni sau đó hết hạn vào ngày 20 tháng 5, khiến người kế nhiệm của ông Ivan Leko huấn luyện đội bóng cho trận chung kết.

Gent

Vào ngày 20 tháng 8 năm 2020, K.A.A. Gent đã thông báo bổ nhiệm Bölöni trở thành tân huấn luyện viên trưởng của đội bóng.[17] Vào tháng 9, ông bị sa thải chỉ sau ba trận cầm quân.[18]

Panathinaikos

Vào ngày 19 tháng 10 năm 2020, Bölöni được công bố là huấn luyện viên trưởng mới cho câu lạc bộ Hy Lạp, Panathinaikos.[19] Ông đã hòa trận đầu tiên với tỷ số 1-1 trước Volos tại Giải bóng đá vô địch quốc gia Hy Lạp.[20] Vào ngày 10 tháng 5 năm 2021, Boloni lần thứ hai trong mùa giải này bị sa thải, lần này là bởi câu lạc bộ sau khi không thể giúp họ giành một suất tham dự vòng loại cúp châu Âu;[21] sau đó ông đuọc thay thế bởi Ivan Jovanović vào ngày 24 tháng 5.[22]

Trong suốt tháng 1 năm 2022, Bölöni đã đàm phán với chủ tịch Liên đoàn bóng đá România, Răzvan Burleanu để trở lại với tư cách là huấn luyện viên của đội tuyển quốc gia Romania, hơn 20 năm sau khi nghỉ việc. Các cuộc đàm phán thất bại dẫn đến việc bổ nhiệm Edward Iordănescu thay thế.[23]